Хемоконвекция смешивающихся растворов в наклонном слое
DOI:
https://doi.org/10.7242/1999-6691/2023.16.1.1Ключевые слова:
хемоконвекция, реакция нейтрализации, смешивающиеся жидкости, волна плотности, численные экспериментыАннотация
Работа посвящена экспериментальному и численному исследованию хемоконвективного течения двух смешивающихся реагирующих растворов, которые заполняют плоский слой, ориентированный под некоторым углом к полю силы тяжести. В экспериментах используются водные растворы азотной кислоты и гидроксида натрия. Система эволюционирует из начального состояния, при котором однородные растворы реагентов разделены в пространстве и занимают по половине слоя, а поверхность между ними является плоской. При контакте растворов реагентов начинается реакция нейтрализации кислоты основанием с образованием соли и воды. Конфигурация системы выбрана таким образом, что менее плотная кислота находится над более плотным основанием. За счёт этого исключается развитие неустойчивости Релея–Тейлора. Эксперименты выполнены для таких начальных концентраций реагентов, при которых реакция протекает в волновом режиме. Волна состоит из быстро продвигающегося в направлении действия силы тяжести скачка плотности, разделяющего неподвижный раствор щелочи и слой, содержащий смесь кислоты и соли, конвекция которого обеспечивает поступление свежей кислоты к реакционному фронту. Визуализация течения в эксперименте выполнена с использованием интерферометра Физо. Численное исследование полной трёхмерной задачи проведено с помощью программы гидродинамического моделирования ANSYS CFX. Исследована перестройка течения при постепенном увеличении угла наклона от 0 до 70°. Установлено, что наклон слоя приводит к существенному изменению структуры и интенсивности конвективного движения. Уже при малых углах отклонения (до 30°) течение становится трёхмерным, что делает приближение ячейки Хеле-Шоу не применимым к данному случаю. В спутном потоке волны плотности происходит спонтанное расслоение полей концентрации соли и кислоты. С увеличением угла наклона скорость волны уменьшается, хемоконвекция в спутном потоке становится менее интенсивной и приобретает определенную вихревую структуру. При больших углах наклона (от 50 до 70°) фронт волны либо сильно деформируется, либо волна распадается. В слое выше скачка плотности развивается подъёмно-опускное течение, которое теряет устойчивость по отношению к возмущениям в виде вертикальных валов концентрационной конвекции Релея. Наблюдается хорошее согласование данных экспериментальных измерений и численного моделирования задачи.
Скачивания
Библиографические ссылки
Левич В.Г. Физико-химическая гидродинамика. М.: Физматлит, 1959. 699 с.
Кутепов А.М., Полянин А.Д., Запрянов А.Д., Вязьмин А.Д., Казенин Д.А. Химическая гидродинамика. М.: Квантум, 1996. 336 с.
Dupeyrat M., Nakache E. 205 – Direct conversion of chemical energy into mechanical energy at an oil water interface // Bioelectrochem. Bioenerg. 1978. Vol. 5. P. 134-141. http://dx.doi.org/10.1016/0302-4598(87)87013-7
Belk M., Kostarev K.G., Volpert V., Yudina T.M. Frontal photopolymerization with convection // J. Phys. Chem. B. 2003. Vol. 107. P. 10292-10298. http://dx.doi.org/10.1021/jp0276855
Reschetilowski W. Microreactors in preparative chemistry. Weinheim: Wiley-VCH, 2013. 352 p. http://dx.doi.org/10.1002/9783527652891
Baumann M., Baxendale I.R. The synthesis of active pharmaceutical ingredients (APIs) using continuous flow chemistry // Beilstein J. Org. Chem. 2015. Vol. 11. P. 1194-1219. https://doi.org/10.3762/bjoc.11.134
Карлов С.П., Казенин Д.А., Баранов Д.А., Волков А.В., Полянин Д.А., Вязьмин А.В. Межфазные эффекты и макрокинетика хемосорбционных процессов при поглощении CO2 водными растворами щелочей и аминов // ЖФХ. 2007. Т. 81, № 5. С. 775-791. (English version https://doi.org/10.1134/S0036024407050019)
Wylock C., Rednikov A., Haut B., Colinet P. Nonmonotonic Rayleigh-Taylor instabilities driven by gas-liquid CO2 chemisorption // J. Phys. Chem. B. 2014. Vol. 118. P. 11323-11329. http://dx.doi.org/10.1021/jp5070038
Thomson P.J., Batey W., Watson R.J. Interfacial activity in two phase systems UO2(NO3)2/Pu(NO3)4/HNO3-H2O-TBP/OK // Proc. of Extraction '84: Symposium on Liquid-Liquid Extraction Science. Scotland, Dounreay, November 27-29, 1984. Vol. 88. P. 231-244.
Gershuni G.Z., Lyubimov D.V. Thermal vibrational convection. New York: Wiley & Sons, 1998. 372 p.
Гершуни Г.З. К вопросу об устойчивости плоского конвективного движения жидкости // ЖТФ. 1955. Т. 25, № 2. С. 351-357.
Бирих Р.В., Гершуни Г.З., Жуховицкий Е.М., Рудаков Р.Н. Гидродинамическая и тепловая неустойчивость стационарного конвективного движения // ПММ. 1968. Т. 32, № 2. С. 256-263.
Hart J.E. Stability of the flow in a differentially heated inclined box // J. Fluid Mech. 1971. Vol. 47. P. 547-576. http://dx.doi.org/10.1017/S002211207100123X
Korpela S.A. A study on the effect of Prandtl number on the stability of the conduction regime of natural convection in an inclined slot // Int. J. Heat Mass Tran. 1974. Vol. 17. P. 215-222. https://doi.org/10.1016/0017-9310(74)90083-0
Bratsun D.A., Krasnyakov I.V., Zyuzgin A.V. Active control of thermal convection in a rectangular loop by changing its spatial orientation // Microgravity Sci. Technol. 2018. Vol. 30. P. 43-52. http://doi.org/10.1007/s12217-017-9573-6
Wolf G.H. Dynamic stabilization of the Rayleigh–Taylor instability of miscible liquids and the related “frozen waves” // Phys. Fluids. 2018. Vol. 30. 021701. https://doi.org/10.1063/1.5017846
Kozlov N. Numerical investigation of double-diffusive convection at vibrations // J. Phys.: Conf. Ser. 2021. Vol. 1809. 012023. https://doi.org/10.1088/1742-6596/1809/1/012023
Demin V.A., Gershuni G.Z., Verkholantsev I.V. Mechanical quasi-equilibrium and thermovibrational convective instability in an inclined fluid layer // Int. J. Heat Mass Tran. 1996. Vol. 39. P. 1979-1991. https://doi.org/10.1016/0017-9310(95)00239-1
Демин В.А. Вибрационная конвекция в наклонном слое жидкости при подогреве снизу // Изв. РАН. МЖГ. 2005. № 6. C. 38-48. (English version https://doi.org/10.1007/s10697-006-0003-5)
Брацун Д.А., Мошева Е.А. Особенности формирования волн плотности в двухслойной системе смешивающихся реагирующих жидкостей // Вычисл. мех. сплош. сред. 2018. Т. 11, № 3. С. 302-322. http://doi.org/10.7242/1999-6691/2018.11.3.23
Mizev A.I., Mosheva E.A., Bratsun D.A. Extended classification of the buoyancy-driven flows induced by a neutralization reaction in miscible fluids. Part 1. Experimental study // J. Fluid Mech. 2021. Vol. 916. A22. http://doi.org/10.1017/jfm.2021.201
Демин В.А., Попов Е.А. Об оценке числа Дамкёлера в хемоконвективных задачах // Вестник Пермского университета. Серия Физика. 2015. № 2 (30). С. 44-50.
Bratsun D.A., Mizev A.I., Mosheva E.A. Extended classification of the buoyancy-driven flows induced by a neutralization reaction in miscible fluids. Part 2. Theoretical study // J. Fluid Mech. 2021. Vol. 916. A23. http://doi.org/10.1017/jfm.2021.202
Loodts V., Thomas C., Rongy L., De Wit A. Control of convective dissolution by chemical reactions: General classification and application to CO2 dissolution in reactive aqueous solutions // Phys. Rev. Lett. 2014. Vol. 113. P. 114501. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.113.114501
Bratsun D., Siraev R. Controlling mass transfer in a continuous-flow microreactor with a variable wall relief // Int. Comm. Heat Mass Tran. 2020. Vol. 113. 104522. https://doi.org/10.1016/j.icheatmasstransfer.2020.104522
Eckert K., Rongy L., De Wit A. A+ B → C reaction fronts in Hele-Shaw cells under modulated gravitational acceleration // Phys. Chem. Chem. Phys. 2012. Vol. 14. P. 7337-7345. https://doi.org/10.1039/C2CP40132K
Mosheva E., Kozlov N. Study of chemoconvection by PIV at neutralization reaction under normal and modulated gravity // Exp. Fluids. 2021. Vol. 62. 10. https://doi.org/10.1007/s00348-020-03097-0
Bratsun D.A., Stepkina O.S., Kostarev K.G., Mizev A.I., Mosheva E.A. Development of concentration-dependent diffusion instability in reactive miscible fluids under influence of constant or variable inertia // Microgravity Sci. Technol. 2016. Vol. 28. P. 575-585. http://doi.org/10.1007/s12217-016-9513-x
Utochkin V.Yu., Siraev R.R., Bratsun D.A. Pattern formation in miscible rotating Hele-Shaw flows induced by a neutralization reaction // Microgravity Sci. Technol. 2021. Vol. 33. 67. http://doi.org/10.1007/s12217-021-09910-7
Справочник химика. Т. 3. Химическое равновесие и кинетика. Свойства растворов. Электродные процессы. М.-Л.: Химия, 1965. 1008 с.
Schöpf W., Stiller O. Three-dimensional patterns in a transient, stratified intrusion flow // Phys. Rev. Lett. 1997. Vol. 79. P. 4373-4376. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.79.4373
Загрузки
Опубликован
Выпуск
Раздел
Лицензия
Copyright (c) 2023 Вычислительная механика сплошных сред
Это произведение доступно по лицензии Creative Commons «Attribution-NonCommercial» («Атрибуция — Некоммерческое использование») 4.0 Всемирная.